Emissão espontânea amplificada acionada eletricamente de pontos quânticos coloidais

Nature volume 617, páginas 79–85 (2023) Citar este artigo

19k Acessos

1 Citações

76 Altmétrica

Detalhes das métricas

Pontos quânticos coloidais (QDs) são materiais atraentes para a realização de diodos laser processáveis ​​por solução que podem se beneficiar de comprimentos de onda de emissão controlados por tamanho, baixos limiares de ganho óptico e facilidade de integração com circuitos fotônicos e eletrônicos1,2,3,4,5,6 ,7. No entanto, a implementação de tais dispositivos foi dificultada pela rápida recombinação Auger de estados multiportadores ativos de ganho1,8, baixa estabilidade de filmes QD em altas densidades de corrente9,10 e a dificuldade de obter ganho óptico líquido em uma pilha de dispositivos complexos em que um fino a camada QD eletroluminescente é combinada com camadas condutoras de carga com perda óptica11,12,13. Aqui, resolvemos esses desafios e alcançamos a emissão espontânea amplificada (ASE) de QDs coloidais bombeados eletricamente. Os dispositivos desenvolvidos usam QDs compactos e graduados continuamente com recombinação Auger suprimida incorporada em uma estrutura de injeção de carga pulsada e de alta densidade de corrente complementada por um guia de onda fotônico de baixa perda. Esses diodos QD ASE coloidais exibem forte ganho óptico de banda larga e demonstram emissão de borda brilhante com potência instantânea de até 170 μW.

Lasers bombeados eletricamente ou diodos laser baseados em materiais processáveis ​​por solução há muito tempo são dispositivos desejados por sua compatibilidade com praticamente qualquer substrato, escalabilidade e facilidade de integração com fotônica e eletrônica on-chip. Tais dispositivos foram desenvolvidos em uma ampla gama de materiais, incluindo polímeros14,15,16, pequenas moléculas17,18, perovskitas19,20 e QDs coloidais1,2,3,4,5,6,7. Estes últimos materiais são especialmente atraentes para a implementação de diodos laser porque, além de serem compatíveis com técnicas químicas baratas e facilmente escaláveis, oferecem várias vantagens derivadas de um caráter de dimensão zero de seus estados eletrônicos21,22. Estes incluem um comprimento de onda de emissão ajustável por tamanho, limiares de baixo ganho óptico e estabilidade de alta temperatura de características de laser decorrentes de uma ampla separação entre seus níveis de energia semelhantes aos atômicos21,22,23.

Vários desafios complicam a realização de diodos laser QD coloidais. Estes incluem recombinação Auger extremamente rápida e não radiativa de estados multiportadores ativos de ganho óptico1,8, baixa estabilidade de sólidos QD sob altas densidades de corrente necessárias para atingir o laser9,10 e equilíbrio desfavorável entre ganho óptico e perdas ópticas em dispositivos eletroluminescentes em que um ganho ativo O meio QD é uma pequena fração da pilha geral do dispositivo, compreendendo várias camadas de transporte de carga com perda óptica11,12,13.

Aqui, resolvemos esses desafios usando QDs projetados com recombinação Auger suprimida e uma arquitetura de dispositivo eletroluminescente especial, que apresenta um guia de onda fotônico que consiste em um refletor de Bragg distribuído na parte inferior (DBR) e um eletrodo superior de prata (Ag). A cavidade óptica transversal formada pelo DBR e pelo espelho Ag melhora o confinamento de campo no meio de ganho QD e reduz simultaneamente as perdas ópticas nas camadas condutoras de carga. Também facilita o acúmulo de ASE devido à coleta aprimorada de fótons de sementes espontâneas e ao aumento do caminho de propagação no meio QD. Como resultado, alcançamos um grande ganho óptico líquido com bombeamento elétrico e demonstramos ASE em temperatura ambiente nas transições de borda de banda (1S) e estado excitado (1P).

Neste estudo, usamos um meio de ganho óptico baseado em uma versão revisada de QDs graduados continuamente (cg-QDs), que são semelhantes aos nossos cg-QDs9 CdSe/Cd1−xZnxSe introduzidos anteriormente, mas apresentam uma espessura reduzida da camada graduada. Esses cg-QDs 'compactos' (abreviados como ccg-QDs)13 compreendem um núcleo de CdSe de 2,5 nm de raio, uma camada graduada de Cd1−xZnxSe de 2,4 nm de espessura e uma camada protetora final feita de camadas de ZnSe0.5S0.5 e ZnS com 0,9 nm e 0,2 nm de espessura, respectivamente (Fig. 1a, inserção superior direita e Suplementar Fig. 1). Apesar de sua espessura reduzida, o invólucro graduado compacto permite a supressão altamente eficaz do decaimento Auger24, o que leva a uma longa vida útil do biexciton Auger (τXX,A = 1,9 ns) e um rendimento quântico de emissão de biexciton correspondentemente alto de 38% (Fig. 2 complementar). ). O invólucro graduado compacto também produz forte compressão assimétrica do núcleo emissor, o que aumenta a separação de buracos leves-pesados ​​(Δlh-hh) para cerca de 56 meV (ref. 25) (Fig. 1a). Isso impede o despovoamento térmico do estado de buraco pesado de borda de banda e, assim, reduz o limiar de ganho óptico7.